Nacida en el seno de una destacada familia de botánicos. Tras dos sonados divorcios, fue también amante de André Malraux, príncipes e intelectuales. En 1947 conoció a Coco Chanel, de quien una década más tarde escribiría sus «Mémoires» de Coco. Alentada a incursionar en la ficción por Malraux alcanzó la celebridad con su novela «Madame de» (1951) llevada al cine por Max Ophüls. Vilmorin también escribió para cine. Francis Poulenc puso música a sus poemas.